在鋰硫（Li-S）電池研究領(lǐng)域，一項新的突破性成果為高效耐用的單原子催化劑的開發(fā)帶來了希望。這一成果由北京航空航天大學(xué)的高秋明教授與中國科學(xué)院高能物理研究所的鄭黎榮副研究員共同取得，并在國際知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表。
研究人員致力于解決Li-S電池中硫氧化還原反應(yīng)（SROR）的關(guān)鍵難題，通過創(chuàng)新的方法，成功制備了錨定在N、S共摻雜多孔碳（Ni-NSC）上的欠配位Ni-N3基團(tuán)。這一創(chuàng)新不僅提升了SROR的效率，還為Li-S電池的性能帶來了顯著提升。
實驗與理論計算的結(jié)果表明，Ni單原子催化劑中的對稱性破缺電荷轉(zhuǎn)移，得益于硫原子對Ni-N3基團(tuán)的調(diào)節(jié)作用。這種調(diào)節(jié)不僅促進(jìn)了化學(xué)吸附，還通過增強的電子轉(zhuǎn)移，實現(xiàn)了多硫化物的快速氧化還原轉(zhuǎn)換。這一發(fā)現(xiàn)為優(yōu)化Li-S電池中的活性位點提供了新思路。
在實際應(yīng)用中，Ni-NSC基Li-S電池展現(xiàn)出了卓越的性能。其初始可逆容量高達(dá)1025 mAh g-1（在1 C條件下），并且在2 C和3 C條件下，經(jīng)過2400次循環(huán)后，仍能保持出色的穩(wěn)定性。當(dāng)硫負(fù)載增加到5.88 mg cm-2時，電池的面積容量可達(dá)到7.8 mAh cm-2（在0.05 C條件下），并且在0.2 C條件下經(jīng)過100次循環(huán)后，容量仍能保持在4.7 mAh cm-2。
圖：Ni-NSC樣品的制備流程和物理化學(xué)特性展示
圖：Ni-NSC基Li-S電池的電化學(xué)性能測試結(jié)果
這項研究不僅揭示了Ni-NSC催化劑在Li-S電池中的優(yōu)異性能，還深入分析了其背后的機(jī)制。研究人員發(fā)現(xiàn)，Ni-NSC對多硫化物（LiPSs）的強吸附能力，以及其對硫氧化還原反應(yīng)的高活性，是電池性能提升的關(guān)鍵因素。這一發(fā)現(xiàn)為進(jìn)一步優(yōu)化Li-S電池提供了重要的理論依據(jù)和實踐指導(dǎo)。
圖：Ni-NSC對LiPSs的吸附能力和硫氧化還原反應(yīng)活性分析
高秋明教授和鄭黎榮副研究員的研究工作為Li-S電池的發(fā)展注入了新的活力。他們通過創(chuàng)新性的方法，成功制備了高效耐用的單原子催化劑，并深入探討了其背后的機(jī)制。這一成果不僅為Li-S電池的性能提升提供了新思路，也為其他相關(guān)領(lǐng)域的研究提供了有益的借鑒。
